近日，南方科技大学机械与能源工程系讲席教授、中国科学院院士赵天寿，副研究员韩美胜，副教授曾林团队提出了一种集成聚阴离子和层状氧化物的复合正极用于钠离子电池实现了十万圈循环寿命，相关成果以“Integrated polyanion-layered oxide cathodes enabling 100 000 cycle life for sodium-ion batteries”为题发表在国际顶级期刊Energy & Environmental Science 上。

全球碳中和趋势下，电化学储能加速发展，发展钠离子电池对我国减少锂资源对外依存度具有重要的战略性意义，钠电池在低温性能、安全性、潜在降本空间方面优势突出，其性能特征和市场前景已被市场充分认知，作为最有潜力的新型储能电池之一，产业迎来高速发展的历史机遇。

基于此，本研究设计了一种嵌入多孔碳框架的聚阴离子-层状氧化物复合正极，该正极由富钠聚阴离子化合物（NVFP）和层状氧化物（VO）组成原位共生双相异质结构， 并经过优化后显著提升了钠离子存储性能（图1）。

图1 双相复合正极的结构示意图

其中铁掺杂降低了磷酸钒钠（NVP）的带隙，并激活 V⁴⁺/V⁵⁺氧化还原对，从而增强了导电性和比容量。多孔碳骨架进一步改善了复合正极的电子传导能力，并有效缓冲循环过程中材料的体积变化。异质结构降低了离子传输势垒，加速了反应动力学。此外，低应变VO相作为稳定剂，有效缓解了 NVFP 中的体积膨胀和应力梯度，而 VO的自发活化机制进一步提升了复合正极的容量，得益于这些协同效应，该正极在 0.1C 下实现了超过 130 mA h g⁻¹ 的高可逆容量，并在 100C 的电流密度下展现出前所未有的循环能力，经过10万次循环后容量保持率为72.6%，这是迄今为止报道的聚阴离子型正极材料中最长的循环寿命。此外，制备的安时级软包电池表现出 153.4 W h kg⁻¹ 的高能量密度和超过 500 次的长循环寿命（图2）。

图2 双相复合正极的电化学性能

这项工作将钠离子电池正极的两个主要体系-聚阴离子和层状氧化物正极桥接起来，表明集成正极中的协同效应可以推动高能量密度、快速充电和长循环寿命正极的开发，并拓宽了未来正极研究的组成空间。这种长寿命、低成本的钠离子电池设计策略展现了其在未来大规模、长时储能系统中的广泛应用前景。

赵天寿院士、韩美胜副研究员、曾林副教授为论文共同通讯作者，机械与能源工程系硕士生邹支宇、博士生慕永彪为共同第一作者。南方科技大学为第一通讯单位。本研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省科技厅、深圳市科技创新局等单位以及南方科技大学公共分析测试中心的技术支持。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D4EE05110F