第一项成果为陈熹翰副教授和香港城市大学化学系叶汝全副教授课题组报道了基于石墨相氮化碳（g-C3N4）及多种酸酐的非金属纳米颗粒应用于光催化合成双氧水。该工作通过构建g-C3N4-酸酐电子非对称结构，实现了10781 μmol/h·g·L 的双氧水产率。通过瞬态吸收光谱（TA）观察到了存在于催化剂和水之间~3ps的超快空穴转移，并通过非原位FTIR提出了包含N-OH中间体的光催化反应机理。相关成果以“Ultrafast Hole Transfer in Graphitic Carbon Nitride Imide Enabling Efficient H2O2 Photoproduction”为题发表于ACS Applied Materials & Interfaces。

太阳能是最有前景的可再生能源，光催化的产物可被储存并应用于多种反应。双氧水是一种重要的工业产物，可被应用于有机合成、废水处理、医用消毒及新型燃料等领域。本文作者合成了三种基于g-C3N4的非金属光催化剂，FTIR、XPS、SEM等表征手段证实了g-C3N4单体melem与酸酐通过简单脱水反应形成催化剂纳米粒子，其具有成本低廉、易于合成等优点。

     在三种基于g-C3N4的催化剂中，g-ODPA（g-C3N4/4，4‘-联苯醚二酐）具有最优的光催化性能，在50 mg/30 mL, 50 mW/cm2光照条件下双氧水产率在8小时内可达60μmol，经优化反应条件后在100 mg/30 mL, 88 mW/cm2光照条件下8小时产率可达258μmol，且反应速率高达10781 μmol/h·g·L。另一方面，作者通过瞬态吸收光谱模拟探测了真实光催化条件下的载流子迁移过程，并观测到了g-ODPA纳米粒子与水之间的~3ps超快空穴转移。此外，作者通过非原位FTIR观测到了在光照条件下新增的617cm-1和1110cm-1波数的吸收峰，分别对应O-H和N-O键，并提出了包含N-OH中间体的光催化反应机理。该结果与光催化实验得到的高效双氧水生成速率相一致，证实了g-ODPA光催化剂具有高产率、高效率、低成本、环境友好等优越性，且具有优秀的大规模生产和工业化潜力。

图1.瞬态吸收载流子动力学及非原位FTIR光谱。在光照条件下新形成的吸收峰揭示了包含N-OH中间体的反应机理。

     南方科技大学科大与香港城市大学联合培养博士生胡秋实为论文的第一作者。南科大机械与能源工程系副教授陈熹翰和香港城市大学化学系副教授叶汝全为论文共同通讯作者。该项工作得到了深圳市科技创新委员会的资助。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c08466

     另一项成果为陈熹翰副教授课题组报道了一种超快光谱探测技术应用于钙钛矿领域中的载流子动力学研究。该工作通过介绍超快光谱探测技术被应用于探测载流子动力学的工作原理，系统的整理了钙钛矿领域中存在的载流子全局动力学、热载流子冷却动力学、载流子界面传输动力学和载流子自旋弛豫动力学。相关成果以 “Ultrafast dynamics in perovskite-based optoelectronic devices” 为题发表于Cell Reports Physical Science。

太阳能被认为是取之不尽用之不竭的可再生能源，太阳能发电技术一直是我们国家需要大力发展的领域。卤化物钙钛矿材料在光电应用方面引起了众多研究人员的关注，而光电器件发展的关键是光生载流子动力学，它直接描述了光生电子和空穴的运动。对载流子动力学的基本理解可以帮助研究人员对光-物质相互作用有更深入的了解。载流子的产生和运动可以在飞秒和皮秒(超快)时间尺度上，这对检测方法提出了挑战。瞬态光谱技术的最新发展使人们能够理解载流子动力学。从这个角度来看，我们介绍了几种超快光谱方法来研究钙钛矿光电子材料中的载流子全局动力学、热载流子冷却动力学、载流子界面传输动力学和载流子自旋弛豫动力学。通过这些研究，我们对钙钛矿基光电子技术的未来发展提出了展望。

     超快光谱探测技术对于钙钛矿材料中载流子动力学的研究有助于研究者们对于钙钛矿太阳能电池中载流子的复合机制、热载流子冷却机制、载流子自旋弛豫机制和界面间载流子的传输机制有更深刻的认识，这对于制作出更高效的钙钛矿太阳能电池具有重要意义。

图2. 载流子全局动力学

图3. 载流子自旋弛豫动力学

     南方科技大学机械与能源工程系2021级硕士研究生宫少宽、2022级博士研究生黄玉玲和2021级硕士研究生余雪盟为论文的共同第一作者。陈熹翰副教授为论文通讯作者，南方科技大学为论文唯一通讯单位。该项工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金和深圳市科技创新委员会的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2023.101580

机械与能源工程系

供稿 | 陈熹翰课题组

编辑| D.Su