通过太阳能驱动的二氧化铈两步热化学循环反应——高温还原、低温氧化，可将CO/H2O分解为CO/H2，实现太阳能燃料的制备。其燃料转化效率主要取决于高温还原过程的反应进度。热力学分析表明，还原反应过程中提升反应温度、同时减小氧分压能够显著增大反应进度。传统反应器的设计采用惰性气体吹扫、真空泵抽吸等氧分压控制方法。然而，这些方法或由于降低了反应温度或由于过大的额外能耗，难以大幅提升燃料转化效率。

受制氧器和氧传感器中氧气分离技术的启发，研究团队提出了一种利用电化学氧泵提升燃料制备转化效率的新策略。所设计的“电化学氧泵”是一种三层对称的固体氧化物高温氧泵（LSM/YSZ/LSM）紧凑的与反应器中二氧化铈多孔热化学反应介质结合，实现对热化学反应氛围的原位调控。电化学氧泵以少量电能为代价，通过灵活的电压调控，在不降低反应温度的条件下可大幅减小热化学还原过程中的氧分压，从而实现提升还原反应进度和燃料转化效率的目的。研究表明，新方法可使燃料转化效率提升为传统方法的1.64倍，并获得更加均匀的浓度和温度场分布，有利于其高温下的热机械性能。通过参数优化，如增加二氧化铈层厚度、提升氧气扩散率和电压调控等，可实现太阳能效率的进一步提升至10%。此外，新方法避免了流动及其造成的热能损失，有利于缩短反应时间、减小热应力、提高热能利用率和简化反应器结构。相关研究为提升热化学燃料制备效率提供了新思路，为反应器设计提供了理论指导。

图1 电化学氧泵辅助的二氧化铈热化学反应示意图、参数和转化效率分析

林蒙教授为论文通讯作者，机械与能源工程系科研助理白万栋和硕士生黄浩东为共同第一作者。南科大是论文第一单位，瑞士洛桑联邦理工学院为合作单位。此项研究得到了国家自然科学基金、南科大碳中和能源研究院及南科大计算科学与工程中心的支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c01318


南科大林蒙课题组在太阳能高温热化学燃料制备领域取得新进展 - 南方科技大学新闻网 (sustech.edu.cn)